Avec ses amis André Breton et Louis Aragon il participe à l'aventure Dada, qu'il considère comme une « table rase nécessaire », pour ensuite se tourner vers le surréalisme, dont il est un des principaux fondateurs avec André Breton. Avec ce dernier, ils ont en effet écrit le recueil de poésie Les Champs magnétiques en 1919, selon le principe novateur de l'écriture automatique. Ce recueil de poésie peut être considéré comme une des premières oeuvres surréalistes, alors que le mouvement ne se lancera vraiment qu'en 1924 avec le premier Manifeste du surréalisme d'André Breton.

Il est cependant exclu du mouvement surréaliste en 1926, pour motif de « trop de littérature », alors que le mouvement surréaliste s'engage dans la cause communiste.

Il est resté fidèle à sa manière à l'écriture automatique.

Sa poésie est depuis le début très cosmopolite et ouverte aux mouvements d'avant-garde. Soupault fut aussi journaliste, critique, essayiste, producteur à la radio (en compagnie de Paul Gilson) et il est l'auteur de nombreux romans.

Il dirigea Radio Tunis de 1937 à 1940, date de son arrestation par les pro-vichystes. Il réussira à s'enfuir vers Alger.